克日，，，，，，理学院张登松教授团队在气态污染物电催化资源化使用方面取得主要希望，，，，，，相关研究效果以“Molecularly Engineered Co-Phthalocyanine Covalent Organic Frameworks for Efficient Nitric Oxide-to-Ammonia Electroreduction”为题揭晓在化学领域顶级学术期刊Journal of the American Chemical Society。。。。。

化石燃料燃烧、钢铁冶炼及垃圾焚烧等工业历程排放的氮氧化物，，，，，，会诱发酸雨、光化学烟雾及细颗粒物天生，，，，，，既加剧大气污染，，，，，，又威胁人体康健，，，，，，实现其持续深度减排与高效净化至关主要。。。。。 目今普遍应用的选择性催化还原手艺，，，，，，虽以氨为还原剂可在特定温度下将NO转化为氮气、具备较高适用潜力，，，，，，却无法接纳烟气中的氮资源。。。。。而接纳电催化还原手艺将其转化为氨等高附加值化学品，，，，，，既能高效接纳名贵氮资源，，，，，，又能实现烟气氮氧化物的综合治理与资源化，，，，，，对推动氮循环优化及可持续生长具有要害意义。。。。。然而，，，，，，NORR历程（NO + 5e? + 5H+ → NH3 + H2O）涉及多步质子-电子转移与重大中心体演变，，，，，，且易天生多种副产品（如H2, N2, NH2OH, N2H4等）。。。。。其焦点瓶颈在于催化剂难以精准调控中心体（如HNO/NOH与NH3）的吸附强度：过弱会阻碍加氢方法，，，，，，过强则导致NH3脱附难题，，，，，，从而降低氨产率与法拉第效率。。。。。共价有机框架作为一种新兴的通过共价键毗连的晶态有机多孔质料，，，，，，具有可调的周期性孔道、可设计拓扑结构和原子级疏散的活性位点，，，，，，在吸附、催化等领域大放异彩。。。。。这类新型共价有机框架为调控催化界面与中心体的吸附强度，，，，，，展现重大的电催化反映机制，，，，，，追踪催化界面电子和质子的动态演变历程提供了奇异的研究视角。。。。。

本文聚焦电催化一氧化氮还原反映（NORR）这一兼具NO污染物治理与资源化双重优势的手艺，，，，，，针对现有催化剂难以精准调控活性位点与NORR中心体连系强度的问题，，，，，，通太过子工程战略构建了富含硼和氟的钴酞菁共价有机框架（BF-COF）, 以调控反映微情形，，，，，，从而有用且准确地调理NO分子与催化界面之间的相互作用。。。。。研究批注，，，，，，BF-COF的HOMO能级与NO的LUMO能级匹配度最优，，，，，，有利于*HNO的形成及*NH3的脱附。。。。。原位谱学和理论盘算批注，，，，，，Co位点增进NO的吸附与活化，，，，，，吡咯-N位点协同调控水的吸附与解离，，，，，，建设了富质子微情形并加速界面质子转移。。。。。该研究组成了COFs在NORR中的首个实验示例，，，，，，同时逾越了大大都已报道的该反映电催化剂。。。。。并为 NO 与催化界面相互作用的准确调控提供了分子水平的看法，，，，，，从而加速了NORR 历程中的质子耦合电子转移动力学。。。。。

j9九游会理学院博士研究生韩东霖、王震林为论文第一作者及配合第一作者。。。。。j9九游会理学院张登松教授，，，，，，段海燕副教授，，，，，，德国慕尼黑大学Prof. Emiliano Cortés为论文配合通讯作者。。。。。j9九游会为第一作者单位和第一通讯作者单位。。。。。该研究获得了国家自然科学基金等经费的支持。。。。。

原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.5c10404